Η πρώτη αναφορά που έχουμε για τη βιβλιοθήκη βρίσκεται σε μια επιστολή του Αριστέα (περ.180-145 π.Χ.), ενός Ιουδαίου λόγιου που κατέγραψε το χρονικό της μετάφρασης των Εβδομήκοντα.
Η μαζική παραγωγή χειρογράφων, ωστόσο, επετεύχθη από τον εξόριστο Δημήτριο Φαληρέα κατ’ εντολήν του Πτολεμαίου Σωτήρα.
Ο ίδιος ο Φαληρεύς, πρώην τύραννος των Αθηνών, ανήκε στην πρώτη γενιά της Περιπατητικής Στοάς και ήταν ένας από τους μαθητές του Αριστοτέλη μαζί με τον Θεόφραστο και τον Μέγα Αλέξανδρο.
Σύμφωνα με τον Αριστέα ο Δημήτριος ώθησε τον Πτολεμαίο να συγκεντρώσει μια συλλογή βιβλίων για τη βασιλεία και τη διακυβέρνηση έτσι όπως τη διατύπωσε ο Πλάτων και επιπλέον να μαζέψει βιβλία από όλους τους λαούς του κόσμου.
Ο Δημήτριος επίσης θεωρείται εμπνευστής του Μουσείου, στην πρωτεύουσα του Πτολεμαίου, ενός ναού αφιερωμένου στις Μούσες, προστάτιδες των τεχνών και των επιστημών.
Οι αρχαιολόγοι δεν έχουν αποκαλύψει ακόμα τα κτίσματα του Μουσείου, αν και η σκαπάνη έφερε στο φως τμήμα της θυγατρικής βιβλιοθήκης, κοντά στον ναό του Σέραπι.
